低温下二氧化碳笼形水合物的形成：由 FTIR 监测的扩散限制动力学生长
化学物理
2021-08-18 v1 地球与行星天体物理
摘要
笼形水合物的形成与存在可能影响行星冰与彗星的组成及稳定性；它们是众多复杂行星模型发展的核心，这些模型均包含由其稳定性曲线所施加的必要条件，其中部分包含笼占据率或主客体含量与水合数，但较少考虑动力学方面。我们测量了 155-210~K 范围内二氧化碳笼形水合物受温度依赖的扩散控制形成过程，以确立低温下的笼形物形成动力学。我们将沉积于专用红外透射密闭池中、厚度为数微米的薄水冰膜暴露于压力为二氧化碳笼形水合物热力学稳定压力数倍的气态二氧化碳中。利用傅里叶变换红外（FTIR）光谱仪记录 CO2 特定红外振动模式，监测笼形物形成的时间依赖关系。这些实验清晰显示了在相对简单几何构型中、尤其低温下的两步笼形物形成。我们将结合表面笼化与体相扩散-弛豫生长过程的模型满意地应用于实验，并推导出体相笼形物铺展的随温度变化的扩散系数。在所考温度范围内，该随温度变化的扩散系数对应的表观活化能为 E_a = 24.7 +/- 9.7 kJ/mol。该动力学参数有利于二氧化碳笼形水合物在行星或卫星中的可能成核。
引用
@article{arxiv.2107.01377,
title = {Carbon dioxide clathrate hydrate formation at low temperature. Diffusion-limited kinetics growth as monitored by FTIR},
author = {Emmanuel Dartois and François Langlet},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.01377},
year = {2021}
}