分子投影态密度(PDOS)能否系统性地用于电导分析？
介观与纳米尺度物理
2015-06-19 v1
摘要
以苯二胺和苯二硫醇分子结为基准，我们研究了广泛使用的基于投影到分子轨道(MOs)的态密度(PDOS)来解析量子输运电导 的方法。我们首先考虑两种识别相关 MOs 的不同方法：1) 对孤立分子哈密顿量对角化；2) 对仅考虑定域于分子上的基元所构造的分子结哈密顿量子矩阵进行对角化。我们发现这两种方法会导致显著不同的 MOs 从而不同的 PDOS。此外，在方法1中，PDOS 可能因所选用于表示分子结的孤立分子（例如苯二硫醇或苯二硫醇盐）而异；在方法2中，PDOS 依赖于所选基组。我们表明当 PDOS 被用于提供电导的物理诠释时（尤其当电导取值很小如典型零偏压情形），这些差异可能是关键的。本工作中，我们提出一种试图调和两种传统方法的新思路。尽管取得了一些改进，主要问题仍未解决。我们的结果对基于 PDOS 的电导分析提出了更普遍的疑问。
引用
@article{arxiv.1504.07153,
title = {Can molecular projected density-of-states (PDOS) be systematically used in electronic conductance analysis?},
author = {Tonatiuh Rangel and Gian-Marco Rignanese and Valerio Olevano},
journal= {arXiv preprint arXiv:1504.07153},
year = {2015}
}
备注
12 pages, 9 figures