宽带 ultrafast 自异频干涉型手性光谱学

ultrafast 手性光谱学为分子结构动力学、半导体中的自旋-谷浓化以及手性纳米光子系统的非平衡光学响应提供了独特的探测手段。然而，由于手性信号本质上较弱且时域光谱仅能探测小幅光致变化，瞬态手性光响应往往难以从本征非手性贡献中分离。现本文提出一种宽带 ultrafast 手性光谱技术，集成双折射常见路径干涉仪与光学偏振桥，以高灵敏度检测光的偏振态变化。相位敏感的自异频干涉检测实现了宽谱范围内瞬态圆二色性和光学旋光 dispersion 的同步测量，保持 ultrafast 时序分辨率。平衡检测抑制多余激光噪声，实现极高灵敏度（<50 μdeg），接近声噪限。我们在金属纳米螺旋阵列上验证该方法，并通过纳米螺旋中等离子体非平衡载流子及其光学非线性时空动力学的全时域模型进行支持。模型追溯系统瞬态手性光响应至电磁偶极相互作用的光致调制，阐明了近场与远场动力学在非平衡 regime 中的关联。我们进一步研究了铅卤化物中自旋激发、热化及复合，构建了宽带时域 Faraday 旋转的新方法。该检测方案简单、灵敏、适用范围广，为宽带 ultrafast 手性光谱学提供了强大平台，为生化学、固体物理学和纳米光子学开辟了新机遇。