晶体环境中 H2 化学键的断裂
材料科学
2023-04-27 v1
摘要
通过密度泛函理论与分子动力学计算，我们分析了多种金属多氢化物以理解氢以分子或原子形式存在的情况——Ba、Sr、Ra、Cs 和 La 的四氢化物；BaH 与 BaH。我们表明，在实验报道的二元钡氢化物（BaH）中，分子 H 与原子 H 可与金属阳离子共存。在这项对 BaH、更高钡氢化物与其他二元四氢化物的差异的详尽研究中，我们发现原子氢的数目等于阳离子的形式电荷。剩余氢以分子形式按比例形成，例如 BaH(H，在高达 200 GPa 的压力下。室温下这些为高度动态结构，氢在 H 与 H 间切换同时保持 2:x 比例。我们发现静态 DFT 计算与先前报道的结构及光谱实验结果间存在定性差异。两个因素使我们能解决此类分歧：首先，在静态弛豫中 H 必须被视为非球形对象，其以 X 射线不可见的方式打破对称性；其次所需分子数 可能与实验空间群不相容（例如 ）。在分子动力学中，不同结构对称构型间的断键转变通过 H 中间体在皮秒时间尺度上发生。重新成键足够慢以产生光谱信号，又足够频繁以在衍射涉及的长度尺度上平均掉。
引用
@article{arxiv.2304.13126,
title = {Breaking the H2 chemical bond in a crystalline environment},
author = {Miriam Marqués and Miriam Pena Alvarez and Miguel Martinez-Canales and Graeme J Ackland},
journal= {arXiv preprint arXiv:2304.13126},
year = {2023}
}