自旋轨道耦合 Mott 绝缘体 Sr$_2$(Ir$_{1-x}$Rh$_x$)O$_{4}$ 中的键指向性异极子序

一种破缺反演对称与时间反演对称但保持底层晶格平移对称的异极子态，作为一种新的量子态已引起极大兴趣，但迄今仅报道了少数候选材料。近来，在自旋轨道耦合 Mott 绝缘体 Sr$_2$(Ir$_{1-x}$Rh$_x$)O$_{4}$ 中，光学二次谐波生成测量在高于 N\'{e}el 温度的 $T_{\Omega}$ 处暗示了破缺反演对称的可能隐藏序相的出现。此外，极化中子衍射测量揭示了 $T_{\Omega}$ 以下时间反演对称的破缺，并得到了后续缪子自旋弛豫实验的支持。然而，这一神秘相的本质仍很大程度上未知。在此，我们通过结合具有极高精度的磁转矩面内磁各向异性测量与弹阻弛豫率的向列磁化率测量来研究该隐藏序相。沿 [110] Ir-O-Ir 键方向明显的二重面内磁各向异性在 $\sim T_{\Omega}$ 以下出现，为具有破缺 $C_4$ 旋转对称的向列相变提供了热力学证据。然而，不同于其他关联电子体系中报道的偶宇称向列相变，该向列磁化率朝 $T_{\Omega}$ 并无发散行为。这些结果提供了隐藏序态中具有破缺旋转对称的奇宇称序参量的体证据。我们基于异极子态讨论了该隐藏序，其中极化环偶极矩由每个 IrO$_6$ 八面体内两个相反手性的电流环所诱导。与先前建议的最简单环电流图案相反，本结果符合这样一种图案：单元胞内环电流仅沿 IrO$_4$ 正方形的一条对角线方向流动。