物理水凝胶中由动态到共价转变引发的仿生非遍历老化

水凝胶是一类软物质材料，经设计可适应众多利用其后可调机械化学特性的应用。采用非共价、物理交联网络的动态水凝胶，由焓驱动或熵驱动的相互作用主导，可实现独特的流变学与刺激响应特性。与随温度升高而软化的焓驱动相互作用不同，熵相互作用导致基本与温度无关的机械性质。通过设计界面聚合物-颗粒相互作用，我们可在熵水凝胶中诱导动态到共价的转变，从而在微观结构中引发仿生非遍历老化，而不改变网络网孔尺寸。该转变可通过改变温度与配方条件（如$p$H）来调节，从而实现性质的多价可调。因此，这些水凝胶可被设计为根据配方与储存条件呈现温度无关的亚稳动态交联或时间依赖性刚化，同时保持对控制物质传输至关重要的结构特征，类似于许多生物组织。此类具有多功能与可适应性质的稳健材料可用于野火抑制、手术粘合剂以及储库形成型可注射药物递送系统等应用。