BIGDML：面向材料精确机器学习力场的构建

机器学习力场（MLFF）应当准确、计算与数据高效，并适用于分子、材料及其界面。目前，MLFF 常引入折衷方案，将其实际适用性限制于化学空间的狭小子集，或需要详尽的数据集进行训练。在此，我们提出布拉维启发梯度域机器学习（BIGDML）方法，并证明其能够利用仅含 10–200 个几何构型的训练集，为包括完整与含缺陷的二维和三维半导体及金属，以及表面上的化学吸附与物理吸附原子和分子吸附物在内的材料构建可靠的力场。BIGDML 模型采用给定材料的完整相关对称群，不假定人为原子类型或原子相互作用的局域化，并在扩展材料集上展现出高数据效率与最先进的能量精度（每个原子误差远低于 1 meV）。基于 BIGDML 模型开展的大量路径积分分子动力学，揭示了核量子效应诱导的苯–石墨烯动力学反直觉局域化，并能够解释 Pd 晶体中氢扩散系数在宽温区内的阿伦尼乌斯行为。