超越量子图景：色彩纳米等离子体的电动力学起源

色彩等离子体纳米结构正在快速成长作为 选择性吸收、色彩近场工程和等离子体催化理想的基质，由于其对结构手性的卓越灵敏度。然而，等离子体手性的物理起源——是源自本征量子行为，还是主要由集体电动力学支配——仍是未知的，这限制了针对新型色彩等离子体结构设计的预测性理论方法的发展。本文展示了，一种完全原子分辨的经典电动力学模型，耦合了内部带电荷传输和带间极化，能够在从原子级定义的手性 Ag 和 Au 纳米结构到包含约 $10^5$ 原子的 DNA 叠片组装 Au 纳米棒，跨越量子-经典范畴，定量复现最新 $\textit{ab initio}$ 和实验手性光谱。我们的结果支持等离子体手性的统一电动力学起源，为将局部结构图案与手性光响应和局部手性近场联系起来提供了缺失的基础，为在针对特定应用优化的原子级定义下 rational 设计色彩等离子体纳米结构指明了道路。