面向机器学习原子间势训练的构型演化方法基准评测

在为机器学习原子间势（MLIPs）创建训练数据时，通常先生成初始结构，再利用分子动力学演化它们以采样更大的构型空间。我们将另外两种结构演化方式——等高线探索与二聚体方法搜索——与分子动力学进行比较，基准评测它们为 MLIPs 生成多样且鲁棒的密度泛函理论数据集的能力。我们还详细讨论了初始结构的生成方式（来自已知结构或随机结构），以进一步在未来规范化结构来源流程。富含多晶型的锆-氧成分空间被用作一个严格的基准体系，以比较基于这些结构演化方法所生成结构训练的 MLIPs 的性能。使用 Behler-Parrinello 神经网络作为我们的机器学习原子间势模型，我们发现等高线探索与二聚体方法搜索在空间描述符多样性和统计精度方面通常优于分子动力学。