基于对抗贝叶斯优化的原子哈密顿量自主构建与X射线吸收谱主动采样
材料科学
2023-02-02 v2 计算物理
摘要
X射线吸收谱(XAS)因其对活性离子的局域配位与电子态的敏感性,已成为深入表征电子结构的成熟方法。在实际测量中,XAS需采样数百个能量点,其中大多冗余且不含重要信息。此外,为进行机理理解而估算原子哈密顿量中的合理参数也是一项繁琐工作。我们实现了一种对抗贝叶斯优化(ABO)算法,其包含两个解耦的BO,可自动拟合多重态模型哈密顿量,并基于主动学习进行有效采样。以NiO为例,对于能被原子模型良好拟合的模拟谱,我们发现少于30个采样点即足以获得完整的XAS及相应的晶体场或电荷转移模型,这些点可基于直观假设学习选取。进一步应用于实验谱表明,少于80个采样点已能给出合理的XAS与可靠的原子模型参数。我们的ABO算法在未来自动化物理驱动的XAS分析与主动学习采样中极具潜力。
引用
@article{arxiv.2203.07892,
title = {Autonomous atomic Hamiltonian construction and active sampling of x-ray absorption spectroscopy by adversarial Bayesian optimization},
author = {Yixuan Zhang and Ruiwen Xie and Teng Long and Damian Günzing and Heiko Wende and Katharina J. Ollefs and Hongbin Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.07892},
year = {2023}
}
备注
25 pages, 6 figures, 2 table