压力下自旋交叉的原子级描述及其巨型条尔加效应

压力依赖的自旋交叉（SCO）过渡因其与室温近似的巨型条尔加效应（BCE）而引起广泛关注。压力改变了 SCO 材料的分子结构和晶体结构，影响低自旋态和高自旋态的相对稳定性，从而影响过渡温度 $T_{1/2}$。关键在于，$T_{1/2}$ 与压力曲线的形状决定了 BCE 的大小，这使得准确表征其至关重要，以识别高性能材料。本文利用固态 PBE+U 计算方法，研究了原型 SCO 复合物 [FeL$_2$][BF$_4$]$_2$ [L = 2,6-二(吡啶-1-基)吡啶] 在压力下的非线性 $T_{1/2}$-压力行为。我们的结果揭示了压力如何影响其 SCO 过渡，包括相变的启动，以及低频声子在 BCE 中的关键作用。此外，我们建立了准确建模 SCO 晶体 BCE 的计算程序，为快速高效地发现性能提升的新型材料提供了强大工具。