基于稳态多光子分子 R 矩阵方法分析 RABITT 时间延迟

我们采用最近发展的用于分子阈上光电离的多光子 R 矩阵方法,获得支配 RABITT 实验中干涉的二阶电离振幅。这使我们能够提取出 RABITT 时间延迟,其与这一过程的非微扰含时模拟相比,比通常使用的由一阶(Wigner)延迟与渐近修正组合得到的结果更为吻合。我们计算了 H$_2$、N$_2$、CO$_2$、H$_2$O 和 N$_2$O 的分子框架以及取向平均的 RABITT 延迟,并分析了时间延迟中各种结构的起源,包括分波干涉、形状共振和取向平均的效应。CO$_2^{+}$ 的 B 和 C 态的时间延迟受到离子中第二个(红外)光子吸收的强烈影响。该效应对应于对 RABITT 延迟渐近近似 $\tau \approx \tau_{\text{mol}} +\tau_{cc} + \tau_{\text{coupl}}$ 的额外贡献 $\tau_{\text{coupl}}$。渐近理论的适用性取决于靶标和红外光子能量,但通常始于约 30–35 eV 的 XUV 光子能量。