FePS$_3$ 高压下磁结构转变的从头算研究

近期实验工作表明，FePS$_3$ 在 $6$ GPa 下从 $C2/m$ ($\beta\sim107^{\circ}$) 相变为 $C2/m$ ($\beta\sim90^{\circ}$)，随后在 $14$ GPa 下相变为金属性 $P\bar{3}1m$，其磁有序波矢在 $2$ GPa 下由 $k=(01\frac{1}{2})$ 转为 $k=(010)$，并在绝缘体-金属转变时伴随短程磁有序。通过在 $ab\ initio$ 计算中保持磁点群，我们报道如下：(1) 我们成功复现了 $1.2$ GPa 下的首次磁结构转变，并简要讨论了 Hubbard U 参数对该转变的影响。该同构转变导致布里渊区由底心单斜变为简单单斜，以及间接带隙到直接带隙的转变。(2) 在相邻层发生位移之前，Fe-S 八面体绕 $[001]$ 轴旋转约 $0.5^\circ$。(3) 预测相邻层之间的位移发生于 $10.0$ GPa，并反转了 $d_{x^2-y^2}$ 与 $d_{xy}$ 之间的能量顺序。(4) 在绝缘体-金属转变中磁矩消失的同时，Fe-S 键长突降至 $2.20$ \AA。我们的工作显示了磁结构对称性在磁系统压力诱导相变中的重要性。