AI引导的可回收 vitrimer 聚合物的逆向设计与发现
材料科学
2025-01-06 v4 机器学习
摘要
Vitrimer 是一类新型且极具前景的可持续聚合物，由于其动态共价适应性网络可发生缔合重排反应，因而具备愈合能力。然而，构成分子选择的有限性限制了其性质空间，阻碍了其潜在应用的充分实现。为克服这一挑战，我们将分子动力学（MD）模拟与一种新颖的图变分自编码器（VAE）机器学习模型相结合，用于逆向设计具有目标玻璃化转变温度（Tg）的 vitrimer 化学结构，并合成了一种新型 vitrimer 聚合物。我们构建了首个包含一百万种化学结构的 vitrimer 数据集，并通过由高斯过程模型校准的高通量 MD 模拟计算了其中 8,424 种结构的 Tg。所提出的新型 VAE 采用双图编码器和隐维度重叠方案，从而允许对多组分 vitrimer 进行独立表示。通过构建包含 vitrimer 必要信息的连续隐空间，我们证明了我们的框架在发现具有超越训练域的理想 Tg 的新型 vitrimer 方面具有高精度和高效率。为了在实验中验证我们框架的有效性，我们生成了目标 Tg = 323 K 的新型 vitrimer 化学结构。结合化学直觉，我们合成了 Tg 为 311-317 K 的 vitrimer，并实验证明了其可愈合性和流动性。所提出的框架为聚合物化学家设计和合成新型可持续 vitrimer 聚合物以用于多种应用提供了一个极具前景的工具。
引用
@article{arxiv.2312.03690,
title = {AI-guided inverse design and discovery of recyclable vitrimeric polymers},
author = {Yiwen Zheng and Prakash Thakolkaran and Agni K. Biswal and Jake A. Smith and Ziheng Lu and Shuxin Zheng and Bichlien H. Nguyen and Siddhant Kumar and Aniruddh Vashisth},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.03690},
year = {2025}
}