[Ag(NH3)2]2SO4：一种基于阳离子基团的配位策略以设计非线性光学材料
材料科学
2021-04-19 v1
摘要
数十年来，在阴离子基团理论的指导下，大多数工作集中于非线性光学材料的阴离子基团，然而基于性能导向的阳离子基团结构修饰与设计长期被忽视。在此，我们首次报道了一种针对阳离子基团的配位策略，作为首个实例，[Ag(NH3)2]2SO4 对比 Ag2SO4，正一价 Ag+ 阳离子被中性配体配位形成 [Ag(NH3)2]+ 阳离子基团，驱动形成了非中心对称的四方 P-421c 结构，其表现出显著的性能提升，包括强倍频（SHG）强度（1.4*KDP 对比 0 @1064 nm），以及大双折射率（delta(n)cal.: 0.102 对比 0.012 @1064 nm）。此外，我们发现由于强氢键和 [SO4]2- 阴离子的空间限制，阳离子 [Ag(NH3)2]+ 平行于晶轴 c 轴弯曲，键角 N-Ag-N = 174.35deg，产生永久偶极矩 z = -0.12 D，这导致了大双折射率，从而扩大了相位匹配 SHG 激光输出的范围。我们相信我们的发现仅仅是长期被忽视的阳离子基团晶体工程的一瞥。受此工作鼓舞，其他离子化合物体系的令人振奋的工作将大量涌现。
引用
@article{arxiv.2104.07920,
title = {[Ag(NH3)2]2SO4: A coordination strategy on the cationic-moiety to design nonlinear optical materials},
author = {Yi-Chang Yang and Xin Liu and Jing Lu and Li-Ming Wu and Ling Chen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.07920},
year = {2021}
}
备注
17 pages, 15 figures