自适应针尖增强纳米光谱技术

针尖增强纳米光谱与纳米成像，如针尖增强光致发光（TEPL）、针尖增强拉曼光谱（TERS）等，已从材料科学到单分子研究成为不可或缺的手段。然而，由于缺乏对针尖尖端结构的纳米尺度控制，这些技术存在性能不稳定的问题，常导致光谱、空间及偏振分辨成像的不可重复。我们未采用改进针尖制备来解决该问题，而是采取逆向思路，通过自适应光学优化针尖尖端的纳米光学矢量场。具体而言，我们展示了激发场的动态波前整形，以有效地将光耦合至针尖，并自适应控制以增强灵敏度和偏振可控的 TEPL 与 TERS，其性能超越常规针尖制备与最优激发偏振所能达到的水平。采用序列反馈算法，我们对 WSe$_2$ 单层实现了 4.4$\times$10$^4$ 倍的 TEPL 增强，该值比无波前整形时的常规 TEPL 强度大 >2$\times$，同时也是迄今为止报道的过渡金属硫族化物（TMD）单层中等离子体增强 PL 强度的最大值。此外，借助 TERS 中的动态近场偏振控制，我们展示了对亮结晶蓝（BCB）分子构象异质性的研究，以及由于大梯度场效应导致可可控观测红外活性模式。因此，自适应针尖增强光谱与成像为计算纳米显微术提供了一种新的系统化途径，使光学纳米成像更加稳健、通用且可广泛部署。