主动相互作用切换控制软胶体分散体系的动态异质性
软凝聚态物质
2022-07-29 v1 材料科学
统计力学
计算物理
流体动力学
摘要
我们采用反应动力学密度泛函理论（R-DDFT）与反应布朗动力学（R-BD）模拟，研究具有二元相互作用切换的主动软高斯胶体悬浮液的动力学，即一种单组分胶体体系，其中每个粒子以预定速率在具有不同迁移率的两个相互作用态间随机切换。利用 R-DDFT，我们将先前开发的用于获取非均匀液体动力学的理论推广，以研究切换活性对体相溶液中 Van Hove 函数的自部分与互部分的影响，并确定切换粒子的相应均方位移。我们的结果表明，尽管平均扩散系数不受切换活性的影响，但它显著改变了单个粒子的非平衡动力学与扩散系数，导致从短时间到长时间的 crossover，并在中间时间出现反常扩散区。此外，Van Hove 函数的自部分在短时间和长时间呈高斯形式，但在中间时间变为非高斯，在短位移与大位移间发生 crossover。相应的自中间散射函数显示出软物质中具异质动力学（如玻璃与凝胶）典型的两步弛豫模式。我们还引入了唯象连续时间随机行走（CTRW）理论来理解该体系的异质扩散。R-DDFT 结果与 R-BD 模拟及 CTRW 理论的解析预测高度一致，从而确认 R-DDFT 是研究方法非平衡主动切换胶体悬浮液的结构、相行为以及动力学性质的强有力方法。
引用
@article{arxiv.2112.01191,
title = {Active interaction switching controls the dynamic heterogeneity of soft colloidal dispersions},
author = {Michael Bley and Pablo I. Hurtado and Joachim Dzubiella and Arturo Moncho-Jordá},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.01191},
year = {2022}
}
备注
15 pages, 7 figures