利用CAM-B3LYP密度泛函精确预测材料性质
材料科学
2022-02-04 v2
摘要
具有长程势渐近修正的密度泛函为可维持电荷转移的分子计算提供了入门级方法，但类似的材料科学应用却很少见。我们描述了在Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP)框架内对CAM-B3LYP范围分离泛函的实现及其解析泛函导数。对八种代表性材料（铝、金刚石、石墨烯、硅、NaCl、MgO、二维h-BN和三维h-BN）所得结果表明，与HSE06相比，CAM-B3LYP预测的平均绝对偏差（MAD）在晶格参数上减小了6倍，在准粒子带隙上减小了4倍，在最低光学激发能上减小了3倍，在激子结合能上减小了6倍。此外，CAM-B3LYP相较于ab initio G0W0和Bethe-Salpeter方程（BSE）方法具有竞争力。VASP中的CAM-B3LYP实现通过取自ACCDB数据库的孤立分子的优化几何结构与反应能（在大周期性超晶胞中评估）与采用Gaussian基组所得的类似结果进行比较而得到验证。使用标准的GW赝势和平面波计算的能量截断，以及原子基组的aug-cc-pV5Z基组，1738个化学反应的能量的MAD为0.34 kcal mol-1，而480个唯一键长则为0.0036 {\AA}；将平面波截断能量提高到850 eV后，这些值分别降至0.28 kcal mol-1（最大误差0.94 kcal mol-1）和0.0009 {\AA}。
引用
@article{arxiv.2102.07292,
title = {Accurate prediction of the properties of materials using the CAM-B3LYP Density Functional},
author = {Musen Li and Jeffrey R. Reimers and Michael J. Ford and Rika Kobayashi and Roger D. Amos},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.07292},
year = {2022}
}
备注
2 Figures, 7 tables