分子RaCl中电子态的从头计算研究与归属

由于用于短寿命核分子高精度激光光谱的实验技术发展，以及某些镭化合物可用激光直接冷却，镭化合物近来引起了相当多的关注。目前，氟化镭（RaF）是镭化合物中理论与近期实验研究均较多的分子之一。非常需要对其他双原子镭衍生物的补充研究，以评估化学取代对各种分子参数的影响，特别是与激光冷却相关的（如振电子跃迁概率）以及涉及基本对称性破缺的那些参数。本文给出双原子氯化镭（RaCl）电子与振电子能级的高精度从头算（ab initio）研究。为此应用了近期发展的用 Fock 空间耦合簇方法处理电子关联的途径。理论结果与 Lagerqvist 的早期实验研究进行比较，并用于部分重新归属 RaCl 的实验观测跃迁与分子电子能级。在准相对论 Zeroth-Order Regular Approximation 方法框架下估算了 RaCl 基电子态中 $\mathcal{P}$ 奇宇称超精细相互作用 $W_{\rm{a}}$ 与 $\mathcal{P,T}$ 奇宇称标量-赝标量核-电子相互作用 $W_{\rm{s}}$ 的有效常数，并与 RaF 和 RaOH 中的参数进行比较。