用随机相近似计算的 PbSe 晶体从头算相图
化学物理
2018-10-10 v1 材料科学
摘要
理解半导体材料的相行为对于固态物理和纳米科学中的应用十分重要。由于强烈的动力学效应，准确的实验数据往往难以获得。在这项工作中，我们使用随机相近似（RPA，一种基于波函数的精确多体技术）计算了硒化铅（PbSe）的温度-压力相图。我们考虑了三种晶相：低压 B1 相（NaCl 型）、中间 B33 相（CrB 型）和高压 B2 相（CsCl 型）。电子对自由能（在 T=0K 时）的贡献在 Born-Oppenheimer 近似下用 RPA 计算，而声子贡献在准谐近似下用 DFT 和 PBEsol 泛函计算。在室温下，我们发现 B1-B33 转变的转变压力为 4.6 ± 0.3 GPa，B33-B2 转变为 18.7 ± 0.3 GPa，与实验吻合良好。与近期实验的解释相反，我们观察到两次转变均具有负的 Clapeyron 斜率。竞争结构之间的吉布斯自由能差在共存附近具有小梯度，与实验中观察到的显著滞后一致。本工作给出的相图可作为未来 PbSe 研究的参考，并应有助于开发精确高效的力场。
引用
@article{arxiv.1807.11415,
title = {Ab initio phase diagram of PbSe crystals calculated with the Random Phase Approximation},
author = {Tobias Schäfer and Zhaochuan Fan and Michael Grünwald and Georg Kresse},
journal= {arXiv preprint arXiv:1807.11415},
year = {2018}
}
备注
7 pages, 7 figures