混合卤化物钙钛矿中光致相分离的热力学带隙模型
材料科学
2023-07-13 v1 软凝聚态物质
摘要
本文给出了一个带隙热力学模型的全面描述，该模型预测并解释了铅基混合卤化物钙钛矿中光致分离的关键特征。该模型提供了一种说明由光载流子能量驱动的卤化物迁移的方法。在可能的情况下，将模型预测与实验结果进行比较。给出了三种假设下的自由能推导：（1）暗态下的卤化物混合，（2）固定数量的光生载流子汇聚并局域化于合金的低带隙夹杂物中，以及（3）所述夹杂物从母体材料热化光载流子浴中的统计占据。模型预测包括：激发强度（）依赖的终端卤化物化学计量（）、抑制光致分离所需的激发强度阈值（）、纳米晶体相较于薄膜的分离减弱、通过控制潜在中介动力学操纵光致分离速率的可能性、正向与反向光致分离速率常数/活化能的不对称性，以及高带隙产物与母体相复合的偏好。由此形成了一个理解混合卤化物钙钛矿中普遍光致分离的连贯框架，以及管理该现象的合理依据。
引用
@article{arxiv.2307.06268,
title = {A thermodynamic band gap model for photoinduced phase segregation in mixed-halide perovskites},
author = {Anthony Ruth and Halyna Okrepka and Prashant Kamat and Masaru Kuno},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.06268},
year = {2023}
}