强关联电子体系颜色的理论

许多强关联过渡金属绝缘体是有颜色的，尽管它们具有很大的基本能带隙且在可见光范围内没有准粒子激发。为何此类绝缘体具有它们所呈现的颜色，对任何多体理论而言都是严峻挑战，要求其可靠地提取出对颜色负责的相互作用。我们选取两个典型例子：绿色的 NiO 和粉色的 MnF\textsubscript{2}。围绕这些及 other 强关联体系中负责颜色的集体电荷跃迁（激子）的文献，常常未能厘清两个重要因素：是什么使它们形成，以及是什么使它们在光学上明亮。充分的回答需要一种能够计算周期晶体中此类激发、可靠且无自由参数的理论方法——这是一项艰巨挑战。我们采用两类先进的 \emph{ab initio} 多体格林函数理论来研究光学和自旋磁化率。第一类是基于 $GW$ 近似低阶扩展的微扰理论，能够解释 NiO 中的颜色，并且确实在整个频谱上很好地描述了介电响应，而同一理论无法解释为何 MnF\textsubscript{2} 是粉色的。我们表明其颜色源于修改光学响应的高阶自旋翻转跃迁。这一现象未被低阶微扰理论捕捉，但包含在动力学平均场理论（DMFT）中，后者具有对电荷磁化率有贡献的动力学自旋翻转顶点。我们表明，对称性降低机制，如自旋轨道耦合、奇宇称声子和 Jan-Teller 畸变，决定了这些激子有多“明亮”，但并非其存在的根本。