用于反应中心电子动力学的量子-HPC混合工作流：以细胞色素P450启发的铁配合物模型为例

我们引入布居转移动力学作为多态反应中心化学中活性空间导出约化哈密顿量的实用验证观测量。使用受细胞色素P450启发的Fe配合物模型，我们从态平均完全活性空间自洽场（SA-CASSCF）计算构建了依赖于反应坐标的有效哈密顿量，将其映射到适合当前硬件的量子电路表示，并从反应物侧基态传播动力学。约化哈密顿量再现了SA-CASSCF参考值，均方根偏差为0.030 eV，最大绝对偏差为0.143 eV。作为基于动力学的诊断，产物流形布居p_P(t)在x = 0.3附近识别出一个显著的近简并区域，此处态混合最强。经典精确时间演化在10 fs后于x = 0.3处产生0.488的产物布居，而x = 0.2处为7.26 x 10^-2，x = 0.0处为5.90 x 10^-3。为了能够在当前俘获离子硬件上执行，我们通过耦合剪枝和一阶Trotter化来检查动力学保真度与电路资源之间的权衡。0.02 eV的耦合截断将非零耦合集从32个减少到7个，同时保留了主要的转移路径，M = 30提供了最佳的实际工作点。最后，我们在Quantinuum的俘获离子量子计算机Reimei上演示了该工作流。硬件再现了经典模型识别的关键反应坐标趋势，包括x = 0.3处的最大值，其中硬件上测得的产物布居为0.42，匹配模拟器上为0.43。这项工作建立了一个基于动力学的框架，用于评估活性空间导出的约化哈密顿量，并展示了当前俘获离子硬件上可化学解释的多态电子动力学。