过渡金属二硫族化物中电荷密度波高效模拟的途径：以 TiSe2 为例
材料科学
2024-09-10 v1 其他凝聚态物理
摘要
过渡金属二硫族化物中的电荷密度波（CDWs）因其与奇异物质相的丰富相互作用及其潜在的技术应用而成为日益增长的科学兴趣主题。在此，使用具有先进 meta-generalized gradient approximations (meta-GGAs) 的密度泛函理论，以及具有最先进交换关联核的线性响应时间依赖密度泛函理论（TDDFT），我们研究了具有和不具有 CDW 的 1T-TiSe2 的电子、振动和光学性质。在体相和单层 TiSe2 中，正常（半金属）或 CDW（半导体）相的电子能带和声子色散均通过 meta-GGAs 得到了很好的描述，它们像 HSE06 一样分开了价带和导带，但计算可行性显著更高。不同于标准交换关联近似导致的低估带隙和屏蔽杂化泛函 HSE06 导致的高估带隙，由 meta-GGA MVS 计算的单层 TiSe2 CDW 相的带隙（151 meV）与在 10 K 下测得的 153 meV 的角分辨光电子能谱（ARPES）带隙一致。此外，在 TASK 近似下，体相 TiSe2 CDW 相的带隙达到 67 meV，接近 82 meV 的 ARPES 带隙。关于多体性质的激发，对于正常相和 CDW 相的体相 TiSe2，在 TDDFT 中成功再现了实验观察到的电子能量损失谱的凸峰和等离激元峰，且没有明显的核依赖性。为了释放过渡金属二硫族化物中 CDW 的全部科学和技术潜力，需要化学掺杂、异质结构工程和泵浦-探测技术。我们的研究通过揭示 meta-GGAs 作为 HSE06 的准确且低成本的替代方案，为从第一性原理模拟 CDW 化合物中的这些复杂性打开了大门。
引用
@article{arxiv.2404.07414,
title = {A Pathway to Efficient Simulations of Charge Density Waves in Transition Metal Dichalcogenides: A Case Study for TiSe2},
author = {Li Yin and Hong Tang and Tom Berlijn and Adrienn Ruzsinszky},
journal= {arXiv preprint arXiv:2404.07414},
year = {2024}
}
备注
22 pages, 4 figures, Supplementary Materials