3D DNA 叠映实现的分子可寻址光学纳米电路

光学纳米电路概念提供了一种类似于电气RLC电路的预测框架，其中由等离子体性纳米粒子(NP)中诱导偶极子、NP中的欧姆损耗以及介质间隙分别充当电感器(L)、电容器(C)和电阻器(R)。这种模块化理论允许实现前所未有的设计灵活性，扩展了可实现光学共振的范围。然而，现有的实验方法，如原子力显微镜尖端驱动的纳米操作和电子束光刻，缺乏对纳米间隙调谐和分子装载所需的关键精度，难以用于如PRET等应用。本文引入了DNA叠映以实现分子可寻址的光学纳米电路。首先，我们在理论和实验上确认了金属(Au)纳米粒子和载染料的DNA叠映可作为不同的电路元件：R-耦合L和R-耦合C。为组装大型Au纳米粒子构成设计光学纳米电路，我们采用了比常规二维叠映片更具机械刚性的3D DNA叠映设计。该平台在组装从二聚体到四聚体、具有受控对称性、异质性和纳米间隙可调性的结构方面提供了高可重复性和精确度。结合Au纳米粒子的超光滑性和均匀性，我们实现了纳米粒子基光学纳米电路磁共振的最高量子因数(~19.2)。此外，通过在等离子体性纳米电路中的特定3D DNA叠映位点上选择性装载分子货物，实现了光学纳米电路中的确定性、可预测的光-分子耦合。这一结果使二聚体纳米粒子中PRET信号比单体纳米粒子强了100倍。我们的方法为用于分子传感、非线性光学和量子光子学的定制光学共振设计开辟了前景的道路。